作者:石油醚
本期热点研究,我们邀请到了本文第一作者,来自犹他大学的汤天化博士为我们分享。
2023年4月4日,JACS在线发表了来自犹他大学的Sigman教授和加州大学洛杉矶分校的Doyle教授二者合作发表题为「Interrogating the Mechanistic Features of Ni(I)-Mediated Aryl Iodide Oxidative Addition Using Electroanalytical and Statistical Modeling Techniques」的研究论文:。在这项研究中,作者采用了基于循环伏安法的电化学方法,测量了各类一价镍络合物的氧化还原性质,并研究了其与芳基碘代物的氧化加成反应的动力学。同时,我们使用了数据建模的手段,从过渡态的角度分析了该氧化加成的反应机理,并对该催化领域常用的配体进行了构效分析。因此,通过结合电化学以及数据建模的分析方法,该课题填补了一价镍与芳基卤代物氧化加成机理研究领域的空白,具有重要的科学意义和潜在应用价值。
“Interrogating the Mechanistic Features of Ni(I)-Mediated Aryl Iodide Oxidative Addition Using Electroanalytical and Statistical Modeling Techniques
Tianhua Tang, Avijit Hazra, Daniel S. Min, Wendy L. Williams, Eli Jones, Abigail G. Doyle*, and Matthew S. Sigman*
J. Am. Chem. Soc.,2023,ASAP.Doi:10.1021/jacs.3c01726”
Q1.请对“Interrogating the Mechanistic Features of Ni(I)-Mediated Aryl Iodide Oxidative Addition Using Electroanalytical and Statistical Modeling Techniques”作一个简单介绍。
该研究是由犹他大学的Sigman教授和加州大学洛杉矶分校的Doyle教授合作完成的。作为许多催化反应的关键步骤,一价镍络合物对芳基卤代物的氧化加成反应的反应机理尚未得到深入研究。这主要是因为一价镍络合物的不稳定性以及对其反应动力学的表征所面临的困难。在这项研究中,我们采用了基于循环伏安法的电化学方法,测量了各类一价镍络合物的氧化还原性质,并研究了其与芳基碘代物的氧化加成反应的动力学。同时,我们使用了数据建模的手段,从过渡态的角度分析了该氧化加成的反应机理,并对该催化领域常用的配体进行了构效分析。因此,通过结合电化学以及数据建模的分析方法,该课题填补了一价镍与芳基卤代物氧化加成机理研究领域的空白,具有重要的科学意义和潜在应用价值。
Q2.在研究的时候遇到过怎样的困难呢?又是怎样克服的呢?
本次研究是一次高度合作的研究,各参与者拥有各自擅长的领域和研究思维。例如,Sigman课题组构建了电化学分析方法,而Doyle课题组近年来发展了一系列新型镍催化反应以及相关机理研究。同时,双方都具有对数据建模的独特见解和不同的实现方式。因此,我们存在一些在实验目的、设计、结果阐释等方面的信息差和交流问题。为了促进双方更加有效的交流,我们创建了一个Slack群(类似于国内的微信群)。在导师的推动下,研究生们进行了大量的实验结果共享和信息交流,最终完善了研究结论。
Q3. 本次研究主体,有没有什么让您感觉特别辛苦和烧脑呢?
该课题的提出过程非常曲折。Sigman课题组近年来致力于通过结合电化学和数据建模的方法研究氧化加成机理,但是我们并没有确定研究哪个金属-底物体系具有重大意义。Doyle课题组则专注于研究镍催化的方法学和反应机理。幸运的是,我们两个课题组都刚好看到了对方近期发表的文章,于是决定将各自擅长的领域结合起来进行研究,最终形成了该课题。这个过程中既有苦思冥想,也有一些机缘巧合的因素。
Q4.将来想继续研究化学的哪个方向呢?
我刚刚博士毕业,现已入职一家企业,希望将来能够在有机化学领域为药物的合成和生产做出贡献。
Q5. 最后,有什么想对各位读者说的吗?
从我的经历来看,在化学领域进行基础研究是非常具有挑战性的。这个过程包括了研究计划的提出、实验的执行以及论文的撰写等方面。这不仅需要我们的主观能动性,还需要一定的运气。我希望读者们都能够坚定自己的理想,并祝愿大家都能够获得自己独特的成功。
作者教育背景简介
教育背景:
2019 南开大学,本科
2023 犹他大学,博士
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